柳述出身世家，明慧机敏，有才干智略，对文学艺术都颇有涉猎。少年时就因为父亲的功德而任太子亲卫。当时隋文帝的小女儿兰陵公主刚刚守寡，在萧瑒、柳述二人中权衡之后，隋文帝选柳述为婿，拜开府仪同三司、内史侍郎。因为萧瑒本是晋王妃萧氏之弟，此前隋文帝已经答应将兰陵公主许配给萧瑒，后又变卦，柳述于是与晋王杨广交恶。日后随着柳述越发腾达，杨广对其愈加厌恶。然而隋文帝在诸女婿中特别宠爱柳述，一年多后又擢升他为代兵部尚书，因为为父亲守丧而离职。不久，朝廷又起用他兼给事黄门侍郎，承袭父亲的爵位建安郡公。仁寿初又迁代吏部尚书职事，风头一时无二。开皇十九年(599年)八月，高颎因事获罪，柳述亦极力维护他，与上柱国贺若弼、吴州总管宇文弥、刑部尚书薛胄、民部尚书斛律孝卿等力证明高颎无罪 。
柳述虽然政务处理的井井有条，被时人称道，但是他不识大体，对下属凶暴，又恃恩宠骄慢豪横。当时朝中越国公杨素被公认的亲贵宠幸，兼与太子杨广交好，朝中大臣大多惮忌他。但柳述多次当面凌辱杨素，并常在隋文帝面前嘲笑其短处折辱他。处理公务的判词有些不合杨素的心意，杨素有时叫他修改，柳述命人回复说：“告诉仆射，尚书不同意。”杨素于是与柳述结怨 。不久杨素也被猜忌疏远，不再掌管尚书省事务，柳述更加受到信任倚重，拜任兵部尚书，参撑朝廷机密。柳述自认无功劳可言，过分受宠恐怕别人不服，上表坚决请求推让。
仁寿四年(公元604年)四月，隋文帝在仁寿宫养病，太子、柳述、杨素及黄门侍郎元岩等大臣在宫中侍疾。七月初十，隋文帝病情加重，在病榻上与百官诀别，并让杨广赦免术士章仇太翼 。随后却发生皇太子杨广乘其隋文帝病重之机非礼陈贵人的事情，隋文帝知道后大怒，命柳述、元岩撰写敕书，诏给已废为庶人的前太子杨勇觐见。杨素闻讯，与皇太子杨广协谋，伪造诏书逮捕柳述、元岩关入大理寺，并赐死杨勇，追封为房陵王。三天后即七月十三日，隋文帝驾崩;七月二十一日太子杨广登位，遂为隋炀帝。
隋炀帝迅速将柳述免官，流贬至龙川郡，同时责令兰陵公主改嫁。兰陵公主以死相逼，不再朝觐，并上表请求去除封号请求与柳述同往流放地，隋炀帝大怒，说：“天底下没有其他的男子了吗?你居然要跟柳述一起被流放。”兰陵公主说：“先帝把我嫁给柳述，今日柳述有罪，我理应被株连，不愿意陛下为我格外开恩。”然而隋炀帝仍旧断然拒绝了妹妹的请求，柳述被独自流放。柳述在龙川郡呆了几年，又被贬往宁越，感染瘴毒而死，时年三十九岁。